氣（qì）體分離11月22日，從中科院大連化物所獲悉，該所催化基礎國家重點實驗室中科院（yuàn）院（yuàn）士李燦、博（bó）士李（lǐ）澤龍、博士生曲圓等人在二氧化碳（tàn）（CO2）催化加氫（qīng）製備芳（fāng）烴研究方麵取得新進展：通過（guò）串聯式催化劑體係直接將CO2高選擇性（xìng）的轉化為芳烴。該研究成果在《焦耳（ěr）》（Joule）上發（fā）表。
芳烴是（shì）有機（jī）材料合成中重要的基本（běn）化（huà）工原料之一，利用芳烴可以合成眾多的聚合物材（cái）料，例如聚苯乙烯（xī）、苯酚樹脂、尼龍，以及聚對（duì）苯二甲酸乙二醇酯樹脂等。傳統芳烴的合成方法主要是石腦油的裂解和近年來發展的基於煤製甲醇的甲（jiǎ）醇製芳烴（MTA）路徑，均需要依（yī）賴（lài）化石資源（石油和煤）。
利用來自清潔能源的氫將CO2轉（zhuǎn）化為燃料及化學品是實現CO2減排和碳資源可持續利用的一個重要策略。因此，利用可再生能源的氫將CO2轉化為具有高附加值的芳（fāng）烴，使CO2以聚合物材料的（de）形式儲存下來，既可以（yǐ）實現CO2碳資源化利（lì）用，又可以起到減（jiǎn）排CO2作用，具有重要的戰略意義（yì）。然而，CO2在熱力學上是惰性的分（fèn）子，實現（xiàn）CO2的活化和高選擇性的轉化存（cún）在較大的困難和挑戰。
據悉，李燦團隊長期（qī）致力於太陽能光催化、光（guāng）電催化、電催化分解水製氫和CO2轉化工作。在該工作中，李燦團隊基於CO2在ZnZrO固溶體上加氫製備甲醇（Science Advances 2017）的研究，以及CO2在ZnZrO/SAPO串聯體係上加氫製備（bèi）低（dī）碳烯烴（ACS Catal.2017）的研究基礎上，進一步構建了ZnZrO/ZSM-5串（chuàn）聯催化劑體係。該催化劑將CO2加氫高選擇性的轉化為芳（fāng）烴，CO2單程轉（zhuǎn）化率為14%時，烴類中芳烴的選擇性達到73-78%。
研（yán）究發現CO2加氫到（dào）芳烴的關鍵是串聯催化劑的有效協同。紅外光譜、化學（xué）捕獲等實驗表明CO2和H2在ZnZrO固溶體（tǐ）氧化物上（shàng）被活化生成CHxO中間物種，中間物種從ZnZrO表麵遷移到分子篩孔道中，進而完成芳烴的生成。串聯催化劑（jì）之（zhī）間（jiān）的協同機製（zhì），以及關（guān）鍵中（zhōng）間物種CHxO的表麵遷移，實現了CO2加氫直接到芳烴反應在熱（rè）力學和動（dòng）力學上（shàng）的耦（ǒu）合。
研究還表明，CO2加氫反應中生成的H2O對烯烴的芳構化有明顯的促進作用。由於在（zài）反應體（tǐ）係（xì）中H2O及CO2的存在（zài），其提供了弱氧化氛圍，抑製了催化劑上多環（huán）芳（fāng）烴的生成，延長了催化劑的壽命，該催化劑在（zài）100小時的反（fǎn）應過程中沒有明顯失活。該技術為CO2轉化拓展了新的思路。
該工作得到了國家重（chóng）點研發計劃、國（guó）家自然科學基金以及中科院戰（zhàn）略性先導科技專項的資助。
