



化石能源的大量消耗使溫室氣體CO2的排放量急劇增加,引起全球氣(qì)候(hòu)變(biàn)暖等日益嚴峻的環境問題。若能利用CO2為原料,將其直接轉化為高附加值的化學品,不僅可實(shí)現碳減排(pái),還可減輕對煤、石(shí)油等傳統資源的依賴,具(jù)有重要意義。然(rán)而,二氧化碳的選擇(zé)性轉化是世界性的難題,製備高選擇(zé)性、高穩(wěn)定性的催化劑麵臨巨大挑戰。
在前(qián)期CO2加氫直接轉化製燃(rán)料汽油的研究基礎(chǔ)上(Nat. Commun., 2017, 8, 15174),該團隊首次提出了CO2加氫直(zhí)接轉化為高(gāo)值化學品線性a-烯烴(LAO)的(de)新路線。線性a-烯烴是一種非常重要且附加值極高的化工原料,被廣泛應用於高級潤滑油、聚烯烴等生(shēng)產領域。
但該產品的生產長期依賴石油,且市場嚴重供不應求(qiú)。在最(zuì)新的研究工作中,該團隊通過設計(jì)氧化鐵和碳化鐵共存的鐵催化劑,輔以玉米芯中協同(tóng)共存的多種電子助(zhù)劑(K、Mg、Ca等)和結構助(zhù)劑(Si),突破了二氧化碳加氫C-O鍵活化和C-C鍵偶聯的技術瓶頸,在溫和的反應條件(jiàn)下,大幅提升了烯烴及線性a-烯烴的選擇(zé)性,CO2單程轉(zhuǎn)化(huà)率為31%,烯烴選擇性達72%,C4-C17的線性(xìng)a-烯烴在烯烴(C4+)中的(de)比(bǐ)例突破80%。
通過優化(huà)多活性位及助劑的空間排布,揭示了線性a-烯烴生成的關鍵控製機(jī)製(zhì),且催化劑(jì)連續運轉保持穩定。該工作為(wéi)利用CO2製取高值化學品的研究提供了新思路,同(tóng)時也為間歇性可(kě)再生能源的利用開辟了新途徑。
上述研究部分工作得(dé)到了國家自然科學基(jī)金和中國科學院青促會等(děng)項目的資助。
來源: 中科院大連化物所